在纯水和氧气条件下利用人工光合作用生产过氧化氢是一条极具前景的绿色可持续路径,但当前该领域面临着一个核心技术瓶颈:光生载流子分离效率低下,导致严重的电荷复合和缓慢的电子转移,极大限制了光合成过氧化氢的效率。尽管氢键有机框架材料在光催化中展现出潜力,但目前提升其电荷转移能力的策略(如负载金属或构建异质结)通常涉及复杂的制备工艺。
为了应对这一科学挑战,研究团队提出了一种简便且高效的调控策略:通过在氢键有机框架(HOFs)中构建电荷辅助氢键,调节光生载流子的传输网络。该策略利用电荷辅助氢键作为原子级载流子传输路径,并进一步结合氟功能化修饰,成功在芘基HOFs中实现了电荷传输通道数量的精准调控:从FDU-HOF-3中的1个,增加到WYU-HOF-1中的2个,再到WYU-HOF-2中的3个。该研究的重要意义在于,它打破了传统体系中依靠复杂复合手段的局限,提供了一种通过分子级结构微调来调控宏观光电荷动力学的普适性方法,为设计下一代高效光合成过氧化氢的多孔材料提供了全新的策略和理论指导。

图 1电荷辅助型HOFs的合成及其电荷转移通道调控以促进光合成H2O2
相关成果以“Modulating the Charge Transfer Channels via Constructing Charge-Assisted Hydrogen-Bonded Organic Frameworks for Enhanced Photosynthesis of Hydrogen Peroxide”为题发表于 Advanced Science(Advanced Science, 2026, DOI: 10.1002/advs.75201)期刊。第一作者为2023级硕士生赵亚君,通讯作者为刘捷威副教授。本研究得到了国家自然科学基金(22001198 、22378317)、广东省教育厅重点学科建设科研能力提升项目(2022ZDJS027)的大力支持。